Hola Martín. Como te va.
Cuando falla la conexión SMTP es porque no se esta pudiendo conectar con ese usuario y password (y demás datos de configuración) vía SMTP.
Te recomendaría que para descartar que sea un problema de configuración (o librerías), primero pruebes realizar una configuración con una cuenta de gmail y que, de manera temporal para estas pruebas, desde la opción Cuenta > Seguridad de gmail habilites el acceso de aplicaciones poco seguras. Adicionalmente quizá tengas que habilitar el IMAP.
Mientras que el smtp.ini debiera quedar similar salvo que con el from y usuario con las cuentas de gmail, y host con el valor smtp.gmail.com.
Avisanos como te va con estas pruebas.
Saludos, Germán